中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)吳宇恩團隊在催化科學(xué)領(lǐng)域取得突破性進展,創(chuàng)新性地提出了鐵嵌入的液態(tài)金屬催化劑(Fe-LMS)體系,通過外部磁場精確調(diào)控甲烷氧化反應(yīng)的產(chǎn)物選擇性,為解決催化反應(yīng)中"吸附能標度關(guān)系"這一長期挑戰(zhàn)提供了全新思路。該研究在室溫條件下實現(xiàn)了高產(chǎn)率和高選擇性的甲烷氧化反應(yīng):無磁場時主要生成CH?OOH(產(chǎn)率1,679.6 mmol g?1 Fe h?1,選擇性99.9%),而500 Gs磁場下則主要生成CH?COOH(產(chǎn)率790.5 mmol g?1 Fe h?1,選擇性91.7%)。通過調(diào)節(jié)磁場強度(0-500 Gs),研究者能夠精細控制產(chǎn)物分布,系統(tǒng)表現(xiàn)出優(yōu)異的可逆性,經(jīng)過11次循環(huán)后仍保持高選擇性。這一發(fā)現(xiàn)不僅突破了傳統(tǒng)催化中"吸附能標度關(guān)系"的限制,還為工業(yè)催化提供了能耗低、操作簡單的新型方法,有望大幅降低甲烷氧化制取高附加值化學(xué)品的能耗和成本,具有顯著的工業(yè)應(yīng)用前景。
合肥光源軟X射線成像線站(BL07W)的X-ray 3D CT技術(shù)在該研究中發(fā)揮了關(guān)鍵作用,通過X-ray 3D CT成像,研究人員能夠清晰觀察到:在無磁場條件下,鐵原子均勻分布在液態(tài)金屬球體中;而在500 G磁場作用下,鐵原子明顯向一側(cè)聚集。這種直接的空間分布可視化,為"磁場通過影響鐵原子聚集狀態(tài)來調(diào)控反應(yīng)路徑"這一核心假設(shè)提供了確鑿的實驗支持。X-ray 3D CT技術(shù)的非破壞性、高空間分辨率特點,使研究者能夠在不破壞樣品的情況下,實時觀察催化劑微觀結(jié)構(gòu)的動態(tài)變化,為理解磁場如何調(diào)控催化劑結(jié)構(gòu)和反應(yīng)選擇性提供了關(guān)鍵證據(jù)。這一技術(shù)應(yīng)用不僅證實了研究假設(shè),還為開發(fā)基于磁場調(diào)控的新型催化系統(tǒng)提供了重要方法學(xué)支持。

圖1 A- C. 0G?下?Fe-LMS?的二維和三維?CT?重建圖像。D-F. 500Gs下?Fe-LMS?的二維和三維CT重建圖像。直觀證明磁場對鐵原子聚集的影響:在0 Gs磁場條件下,X-ray 3D CT顯示鐵原子均勻?qū)ΨQ地分布在球體中(圖1A)在500 Gs磁場條件下,X-ray 3D CT顯示鐵原子明顯向一側(cè)聚集(圖1D)。
相關(guān)工作以“Magnetically tunable selectivity in methane oxidation enabled by Fe-embedded liquid metal catalysts”為題發(fā)表在頂級期刊Nature Nanotechnology上。
全文鏈接:https://doi.org/10.1038/s41565-025-02029-5