異質(zhì)結(jié)界面是由化學(xué)組份不相同的材料通過化學(xué)鍵構(gòu)成的。在具有鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的過渡金屬氧化物中,共頂點(diǎn)的氧八面體是通過金屬離子與氧離子之間化學(xué)鍵連接構(gòu)成了整個(gè)氧化物界面的骨架,同時(shí)也為氧化物界面物性的調(diào)控提供了得天獨(dú)厚的條件。過去十多年,研究者們已經(jīng)熟練掌握了通過襯底傳遞的失配應(yīng)力、薄膜厚度引起的晶格弛豫應(yīng)力以及結(jié)構(gòu)對稱性不同的剪切應(yīng)力等調(diào)控氧化物界面的物性。科學(xué)家已經(jīng)認(rèn)識(shí)到界面處發(fā)生的電荷轉(zhuǎn)移、軌道重構(gòu)、自旋耦合等物理效應(yīng)可以改變氧化物界面兩側(cè)的母體材料的本征物理特性。這些方法已成為氧化物界面物理研究的范式。隨著薄膜制備技術(shù)的精進(jìn),科學(xué)家們已經(jīng)可以利用高能電子衍射儀或者光學(xué)手段實(shí)時(shí)監(jiān)控功能氧化物薄膜的層狀外延生長,實(shí)現(xiàn)單原胞層-單原胞層超晶格的“樂高式”原子制造。將不同物理特性的氧化物材料相互搭配有助于實(shí)現(xiàn)“1+1>2”的性能突破,構(gòu)建出具有多功能、多場調(diào)控的氧化物電子學(xué)器件。
最近,中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心的郭爾佳特聘研究員、金奎娟研究員和中國科學(xué)院高能物理研究所的殷雯研究員團(tuán)隊(duì),利用結(jié)構(gòu)近鄰效應(yīng)引起的巨大氧八面體傾轉(zhuǎn)實(shí)現(xiàn)了單原胞層厚度的具有鐵磁性的LaCoO3超薄膜,其飽和磁化強(qiáng)度達(dá)到了~0.7μB/Co,相比之前的飽和磁化強(qiáng)度又增加了40%。研究人員采用過渡金屬氧化物中具有超大氧八面體傾轉(zhuǎn)的DyScO3作為調(diào)控層,通過構(gòu)建單原胞層-單原胞層超晶格,將氧八面體的傾轉(zhuǎn)傳遞到功能層LaCoO3中。他們利用合肥光源軟X射線磁性圓二色線站(BL12B-a)表征了LaCoO3薄膜的X射線吸收譜和X射線磁圓二色譜,結(jié)果證實(shí)了鈷離子從低自旋態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)檩^高自旋態(tài)。研究人員認(rèn)為在張應(yīng)力和八面體扭轉(zhuǎn)的共同作用下,晶格場和能帶帶寬減小,使電子更愿意占據(jù)eg能級(jí)的dx^2-y^2軌道,促進(jìn)鈷離子發(fā)生自旋態(tài)轉(zhuǎn)變。上述實(shí)驗(yàn)結(jié)果揭示了界面?zhèn)鬟f的氧八面體傾轉(zhuǎn)不僅可以作為亞納米尺度(原胞層量級(jí))精確結(jié)構(gòu)的調(diào)控手段,而且還可以與功能薄膜材料的電、磁、光等物性直接耦合,成為一種全新的物態(tài)調(diào)控范式。以上研究也有望突破過渡金屬氧化物超薄層在微納磁性功能器件中應(yīng)用的瓶頸,使性能優(yōu)異的多功能單原胞層功能氧化物薄膜成為備選材料。相關(guān)研究成果以“Atomically engineered cobaltite layers for robust ferromagnetism”為題,發(fā)表在國際期刊《Science Advances》上。

圖. 單層超晶格通過八面體旋轉(zhuǎn)調(diào)控磁性狀態(tài),磁滯回線以及LaCoO3的XMCD譜線
原文鏈接:https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abq3981