基于此,澳大利亞阿德萊德大學(xué)喬世璋教授等人報(bào)道了一種新的液體剝離方法制備NiPS3超薄納米片。作為一種多功能平臺(tái),NiPS3超薄納米片可以極大地改善各種光催化劑(TiO2、CdS、In2ZnS4和C3N4)的光驅(qū)動(dòng)制取氫氣性能。與單獨(dú)的CdS相比,NiPS3/CdS異質(zhì)結(jié)的光催化產(chǎn)氫速率最大,為13600 μmol·h-1·g-1,最高的增強(qiáng)因子約為1667%。結(jié)合光譜表征和理論計(jì)算,進(jìn)一步證實(shí)了光催化產(chǎn)生氫氣的增加源于促進(jìn)界面電荷分離/遷移的緊密電子耦合和豐富的原子級(jí)P/S邊緣位點(diǎn)以及NiPS3的活化S基位點(diǎn)。
在研究過(guò)程中,該團(tuán)隊(duì)借助合肥光源軟X射線磁性圓二色光束線站(BL12B-a)的同步輻射軟X射線吸收譜表征研究了CdS納米顆粒(CdS NPs)與不同量NiPS3超薄納米片(NiPS3 UNSs)耦合后的催化劑(記為0.0N,20.0N,30.0N)的電子結(jié)構(gòu)。圖a展示了XANES S L-edge譜圖,相比未加入NiPS3 UNSs的0.0N,20.0N和30.0N的S L-edge圖譜并未表現(xiàn)出明顯的變化,這與S 2p XPS的測(cè)試結(jié)果一致(圖b)。這可能是由于以下兩個(gè)原因:1)在20.0N和30.0N中,CdS NPs的含量遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于NiPS3 UNSs。電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜(ICP-AES)測(cè)試顯示了NiPS3 UNSs的含量為3.603 wt%,進(jìn)一步證實(shí)了這一點(diǎn);2)在20.0N和30.0N中,CdS NPs傾向于聚集而不是附著NiPS3 UNSs。而在Ni 2p XPS譜圖中(圖c),與CdS耦合后的Ni 2p3/2的峰位置明顯向低能方向移動(dòng),這表明CdS與NiPS3耦合后界面電子從CdS向NiPS3的傳遞。最終結(jié)合其他表征和理論計(jì)算提出了NiPS3/CdS異質(zhì)結(jié)的光催化機(jī)理(圖d)。這一研究成果將提高我們對(duì)設(shè)計(jì)高效光催化產(chǎn)氫催化劑的認(rèn)識(shí),相關(guān)成果以“NiP3 ultrathin nanosheets as versatile platform advancing highly active photocatalytic H2 production”為題,發(fā)表在國(guó)際著名學(xué)術(shù)期刊《Nature Communications》上。

圖. (a) 0.0N,20.0N,30.0N的XANES S L-edge 譜圖;(b) 0.0N,20.0N,30.0N的XPS S 2p譜圖;(c) 0.0N,20.0N,30.0N的XPS Ni 2p譜圖;(d) NiPS3/CdS體系光催化產(chǎn)氫機(jī)理示意圖。