利用可再生能源進(jìn)行二氧化碳電催化還原(CO2RR)得到燃料和增值化學(xué)品,被認(rèn)為是一種實現(xiàn)“碳中和”的有效途徑。然而,由于CO2分子的高穩(wěn)定性和析氫競爭反應(yīng)的存在,使得設(shè)計具有高活性和選擇性催化劑充滿挑戰(zhàn)。Au基材料通??蓪?/span>CO2還原為CO,但其選擇性較差,過程中常伴隨著析氫反應(yīng),通過引入過渡金屬提升性能的Au基雙金屬催化劑逐漸引起關(guān)注,然而,對于雙金屬界面處的性能調(diào)控機(jī)理始終缺乏全面認(rèn)識。基于此,通過原位同步輻射技術(shù)研究催化劑在CO2RR反應(yīng)中動態(tài)工作機(jī)制,對于設(shè)計高效催化劑十分重要。
針對這些關(guān)鍵科學(xué)問題,國家同步輻射實驗室姚濤教授研究團(tuán)隊利用原位同步輻射吸收譜學(xué)技術(shù),并結(jié)合原位紅外技術(shù),精準(zhǔn)解析了Au納米顆粒與單原子Fe界面(Fe1-Au)協(xié)同調(diào)控CO2RR的動態(tài)過程。該研究團(tuán)隊設(shè)計了一種將Fe單原子分散于Au納米顆粒上的策略,有效提高了催化劑的CO選擇性。為了深入理解構(gòu)效關(guān)系,研究人員利用原位同步輻射吸收譜和紅外譜技術(shù)監(jiān)測Fe1-Au的界面電子以及幾何結(jié)構(gòu)的變化,闡明了反應(yīng)中電荷由Au向Fe進(jìn)行轉(zhuǎn)移,Fe1-Au界面相互作用增強(qiáng),進(jìn)一步促進(jìn)CO2活化并增強(qiáng)了*COOH關(guān)鍵中間體的吸附,從而顯著提高催化性能,選擇性達(dá)96.3%,質(zhì)量活性高達(dá)399 A/g。該工作解析了催化劑幾何和電子結(jié)構(gòu)對催化活性的調(diào)控機(jī)制,并為今后設(shè)計和開發(fā)新型高效催化劑提供了新思路。
相關(guān)研究成果以“Synergistic modulation at atomically dispersed Fe/Au interface for selective CO2 electroreduction”為題發(fā)表在國際著名期刊《納米快報》上。
原文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.nanolett.0c04291