NOx是形成SOA的重要無機(jī)污染物,一直被視為污染重點(diǎn)控制物。然而,近年來研究發(fā)現(xiàn),NH3與二次顆粒物污染的峰值水平密切相關(guān)。實(shí)驗(yàn)研究表明,大氣中排放率較高的生物源揮發(fā)性有機(jī)物(BVOCs)與人為源排放的無機(jī)污染物(NOx和NH3)相互作用,形成了高濃度的SOA。然而,NOx與NH3對BVOCs氧化形成SOA的協(xié)同作用機(jī)理不明。精準(zhǔn)研究氣溶膠的化學(xué)組成、顆粒物數(shù)量濃度和質(zhì)量濃度對SOA的作用機(jī)制,是大氣化學(xué)研究人員長期追求的目標(biāo)。

植物釋放的萜烯主要包括異戊二烯、單萜烯、倍半萜烯等,它們的大氣氧化反應(yīng)是產(chǎn)生SOA的主要途徑。其中,大氣中單萜烯含量最高的是α-蒎烯。在本研究中,江凌團(tuán)隊(duì)利用自主研發(fā)的DICP-CAS煙霧箱和基于大連相干光源的氣溶膠質(zhì)譜(Phys. Chem.Chem. Phys.,2022;Atmos. Environ.,2024),研究了NOx和NH3對α-蒎烯光氧化形成SOA的影響規(guī)律。結(jié)果表明,NO和NO2對α-蒎烯光氧化的抑制作用分別呈單調(diào)和拋物線型的趨勢,NH3通過與有機(jī)酸的反應(yīng)增加了α-蒎烯與NOx光氧化過程中生成顆粒物的數(shù)濃度。進(jìn)一步,團(tuán)隊(duì)基于大連相干光源的在線氣溶膠質(zhì)譜分析,結(jié)合量子化學(xué)理論計(jì)算,表征了α-蒎烯光氧化反應(yīng)產(chǎn)物的分子結(jié)構(gòu)和形成途徑。這些研究結(jié)果揭示了NOx和NH3對BVOCs光氧化過程的影響機(jī)制,為建立預(yù)測性SOA形成網(wǎng)絡(luò)和改進(jìn)大氣模型提供了科學(xué)依據(jù)。
相關(guān)研究成果以“Effects of NOx?and NH3?on the secondary organic aerosol formation from?α-pinene photooxidation”為題,發(fā)表在《大氣環(huán)境》(Atmospheric Environment)上。上述成果的第一作者是中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所博士研究生趙英岐。上述工作得到國家自然科學(xué)基金委“動(dòng)態(tài)化學(xué)前沿研究”科學(xué)中心項(xiàng)目、科技部科技創(chuàng)新2030重大項(xiàng)目、中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所大連相干光源專項(xiàng)基金等項(xiàng)目的資助。(文/圖 轉(zhuǎn)自中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所所主頁)