硫化氫分子是太陽(yáng)星云中最重要的分子之一,其光化學(xué)過程對(duì)硫單質(zhì)、硫氫自由基(SH)和氫氣(H2)等星際介質(zhì)的起源和演化有重要意義。盡管硫化氫分子光解離研究受到越來(lái)越多的關(guān)注,但是迄今為止國(guó)內(nèi)外尚未構(gòu)建高分辨的、完整的動(dòng)力學(xué)圖像。

本工作中,袁開軍團(tuán)隊(duì)利用大連相干光源結(jié)合里德堡氫原子飛行時(shí)間譜和時(shí)間切片離子成像技術(shù),測(cè)量了硫化氫在極紫外波段所有產(chǎn)物通道的光化學(xué)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,硫化氫光解離產(chǎn)物的動(dòng)力學(xué)和量子產(chǎn)率具有明顯的波長(zhǎng)依賴特性。理論計(jì)算通過構(gòu)建高電子激發(fā)態(tài)勢(shì)能面,闡明了硫化氫光解過程中復(fù)雜的非絕熱解離特性。該工作不僅為星際硫化學(xué)模型的構(gòu)建提供了科學(xué)依據(jù),同時(shí)為量子動(dòng)力學(xué)理論的發(fā)展提供了研究范例。
袁開軍團(tuán)隊(duì)近年來(lái)依托大連相干光源系統(tǒng)研究了星際硫化氫分子極紫外光化學(xué),測(cè)量了硫化氫光化學(xué)生成SH自由基的量子產(chǎn)率(Nature Communications,2020),揭示了硫化氫轉(zhuǎn)動(dòng)激發(fā)依賴的光化學(xué)反應(yīng)機(jī)理(Nature Communications,2021),提出了硫化氫光化學(xué)過程是星際空間高振動(dòng)激發(fā)H2的重要來(lái)源(The Journal of Physical Chemistry Letters,2022)。
相關(guān)成果以“The vibronic state dependent predissociation of H2S: determination of all fragmentation processes”為題,發(fā)表在《化學(xué)科學(xué)》(Chemical Science)上,并被選為封面文章。該工作第一作者是中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所大連光源科學(xué)研究室分子光化學(xué)動(dòng)力學(xué)研究組(2507組)聯(lián)合培養(yǎng)博士研究生趙亞銳。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、中科院關(guān)鍵技術(shù)團(tuán)隊(duì)、遼寧省興遼英才計(jì)劃等項(xiàng)目的資助。(文/圖 轉(zhuǎn)自 中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所)