
氫氣是宇宙中豐度最大的分子,對宇宙的演化起到非常重要的作用。星際觀測發(fā)現(xiàn)星云中分布著大量的處于振動激發(fā)態(tài)的氫氣,尤其是在星際光輻射區(qū)域天文觀測到超過500條來自于振動激發(fā)態(tài)氫氣的光譜線。振動激發(fā)態(tài)的氫氣因為具有較長的壽命和很高的反應活性,對行星大氣的組成和演化有重要的作用。目前的星際理論表明振動激發(fā)態(tài)的氫氣主要有兩個來源:恒星爆炸或者形成過程產(chǎn)生的激波將氫氣加熱到振動態(tài),或者氫氣被紫外光激發(fā)隨后衰變到電子基態(tài)的振動態(tài)。理論預測振動激發(fā)態(tài)氫氣的直接形成也可能是這些高能量氫氣的重要來源,但是具體的形成過程尚不明確。
利用大連光源,袁開軍團隊系統(tǒng)研究了水分子的光化學過程。將解離波長調(diào)諧至100納米到112納米范圍,利用離子成像首次觀測到O(1S)+H2產(chǎn)物通道。實驗表明氫氣產(chǎn)物主要分布在第三或者第四振動激發(fā)態(tài),理論計算構建了水分子的過渡態(tài)結構并解釋了振動激發(fā)態(tài)氫氣的形成機理?;谒谟钪嫘窃坪湾缧谴髿庵袕V泛存在,水分子光解為星際光輻射區(qū)域存在的振動激發(fā)態(tài)氫氣的來源提供了新的途徑,對建立星云和行星大氣演化模型具有重要意義。
該工作是袁開軍團隊利用大連光源系統(tǒng)地研究水分子極紫外光化學過程的新突破。前期研究包括發(fā)現(xiàn)水分子光解產(chǎn)生超熱的羥基自由基(Nat. Comm.,2019),觀測到電子激發(fā)態(tài)的羥基超級轉子的形成(JPCL,2020),水分子同位素誘導的偶然共振效應(JPCL,2019),水分子光解形成高振動激發(fā)的OH是火星大氣輝光的來源(JPCL,2020),水分子三體解離產(chǎn)氧是行星早期大氣中氧氣的重要來源(Nat. Comm.,2021),以及水分子光化學中的同位素效應是太陽星云中D/H同位素分布不均的重要原因(Sci. Adv.,2021)。
相關研究成果以“Vibrationally Excited Molecular Hydrogen Production from the Water Photochemistry”為題,于近日發(fā)表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。該工作的第一作者是中國科學院大連化學物理研究所2507組博士后常堯。該工作得到國家自然科學基金委動態(tài)化學前沿研究中心項目、中科院B類先導專項“能源化學轉化的本質與調(diào)控”﹑自然科學基金優(yōu)青項目、遼寧省興遼英才等項目的資助。(文/圖 轉自化物所主頁)